研究背景

全固态电池因具有高安全性和高能量密度潜力，被认为是下一代储能技术的重要发展方向。其中，无机固态电解质是决定全固态电池倍率性能、循环寿命和安全性的关键。理想的固态电解质不仅需要具备高离子电导率，还应同时满足高电压稳定性、良好界面相容性等综合要求。

根据离子电导率公式（σ = qnμ），提高载流子浓度是提升离子电导率的重要途径。多数研究通过提升固态电解质材料中的锂含量，甚至构筑富锂或锂填充结构，以提升固态电解质的离子电导率。然而，这也带来了新的问题：一方面，高锂含量会增加有限锂资源的消耗；另一方面，过量锂离子可能提高材料的化学活性，削弱固态电解质的电化学稳定性和界面稳定性。此外，该策略还受到材料结构、相稳定性和可用迁移位点数量等因素限制，对电导率的进一步提升往往有限。因此，如何在降低锂含量的同时提升离子电导率，是无机固态电解质设计中的关键科学问题。特别是对于面向高电压正极和快充全固态电池的电解质而言，发展兼具贫锂、高电导率、高电压稳定性的电解质材料体系具有重要意义。

文章简介

近日，课题组李德元等提出了界面渗流固态电解质设计策略。该工作通过在无定形氧氯化物基体中引入氧化物分散相，构建连续的界面离子传输网络，实现了贫锂条件下的高效Li⁺传输，突破了传统依赖提高锂含量提升离子电导率的设计思路。所设计的氧氯化物固态电解质兼具高离子电导率、高电压稳定性和优异的全固态电池性能，并进一步证明了该策略具有良好的材料体系普适性，为贫锂高导无机固态电解质设计提供了新的思路。相关成果以《Interfacial percolation enables high-conductivity lean-lithium oxychloride electrolytes for all-solid-state batteries》为题发表在国产期刊《National Science Review》上。

图1. 界面渗流设计与电导率-锂含量关系。常见电解质的锂含量对比。

本文要点

1. 提出界面渗流固态电解质设计策略并揭示界面渗流离子传导机制。通过在无定形氧氯化物基体中引入绝缘氧化物纳米晶，构建连续的界面离子传输网络，实现Li⁺由体相传输向界面传输转变，在仅1.46 wt%锂含量下实现15.2 mS cm ⁻¹的高离子电导率。

2. 基于界面渗流型电解质构筑的全固态电池展现出优异的综合性能。代表性Ta₂O₅·a-LTOC电解质具有15.2 mS cm⁻¹的室温离子电导率和4.8 V高电压稳定性，支撑高镍Ni90全固态电池实现2 C下5000圈长循环、6 C下4000圈高倍率循环及高面容量条件下800圈稳定循环。

3. 界面渗流策略具有良好的普适性，为贫锂高导固态电解质设计提供了新思路。通过调控氧化物分散相、金属氯化物和碱金属化合物，可构筑多种高离子电导率的氧氯化物固态电解质，证明该策略具有良好的材料体系适用性和推广潜力。

文章链接

https://doi.org/10.1093/nsr/nwag411

第一作者简介

李德元博士，主要从事高能量密度全固态电池关键材料研究，聚焦卤化物固态电解质、全固态电池及人工智能辅助材料探索。迄今以第一作者/共同第一作者身份在 Natl. Sci. Rev., Angew. Chem. Int. Ed.、eScience、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater. 等期刊发表 SCI 论文9 篇。