研究背景

固态锂金属电池相对液态锂离子电池而言，具有更高的安全性和更高的能量密度，是未来二次电池重要的发展方向。聚合物固态电解质由于易于加工、界面兼容性好和成本低等优势而成为固态电池中最有应用前景的一类电解质之一。在众多聚合物固态电解质中，基于聚氧化乙烯（PEO）的电解质显示出显著优势，如良好的锂盐溶解能力、良好柔软特性以及与锂金属负极的良好界面接触和稳定性。基于PEO的锂离子传导机制，低结晶度的聚合物有助于增强链段的运动能力，从而促进锂离子传导。然而，聚合物链段的运动能力增强必然会导致机械性能的降低。因此，PEO基固态电解质的离子导电率和机械强度之间存在矛盾关系，使得同时提高机械性能和离子导电率变得具有挑战性。此外，温度也是影响聚合物性能的关键因素。较高的温度意味着聚合物链段的运动能力增加，从而促进锂离子传输，但这也伴随着机械性能的恶化，导致PEO处于近似熔融状态，可能导致电池的短路。尽管许多聚合物电解质在高温下使用，研究者主要关注室温下的机械性能，忽视了温度对受损机械性能的影响。在高温下，导电性和机械强度之间的矛盾一直是固态聚合物电解质长期面临的障碍。

文章简介

近日，课题组在Adv. Energy. Mater.上发表题为“Breaking the Trade-Off Between Ionic Conductivity and Mechanical Strength in Solid Polymer Electrolytes for High-Performance Solid Lithium Batteries”的研究论文。通过使用高强度的聚对苯撑苯并二噁唑（PBO）纳米纤维作为聚合物骨架和聚氧化乙烯（PEO）作为锂离子导电网络，打破了固态聚合物电解质在室温和高温条件下机械强度与离子导电性两者掣肘。PBO/PEO聚合物固态电解质实现了机械强度和离子导电性的同时提升。

本文要点

PBO/PEO复合聚合物固态电解质展示出超高的拉伸强度（74.4 MPa），约为PEO电解质的14倍，同时具有高离子电导率（在60 °C时为6.1×10⁻⁴ S cm⁻¹）。

实验和计算模拟结果都表明同时提升电解质的机械强度与离子电导率有助于促进了锂的均匀沉积，从而延长了固态锂金属电池的循环寿命。

以PBO/PEO电解质组装的锂金属全电池展现出优异的倍率性能和循环稳定性。PBO/PEO电解质组装的软包电池展现出良好的柔韧性和循环稳定性，即使在反复弯曲后也能稳定循环。

本研究揭示了在固态锂金属电池的发展中，同时协同改善聚合物固态电解质的热性能、机械性能和电化学性能的重要性。

文章链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202400808

第一作者简介

杜澳，天津大学化工学院2022级硕士生，导师为杨春鹏教授，本科毕业于郑州大学化学学院。致力于高强高导的聚合物固态电解质以及热安全聚合物隔膜的研究，以解决锂金属负极稳定性问题，实现高比能高安全的锂金属电池。

2024-05-23