研究背景

全固态电池凭借高安全性和能量密度被视为下一代储能技术的关键。卤化物固态电解质因其高离子电导率、宽电化学窗口和良好的机械性能成为研究热点，然而其与锂金属、锂合金等低电位负极的界面不稳定问题严重限制了实际应用。传统方法需引入中间层以缓解界面副反应，但会牺牲电池能量密度并增加工艺复杂性。因此，开发兼具高离子电导率与高界面稳定性的卤化物电解质，成为推动全固态电池发展的核心挑战。

文章简介

近日，团队提出多阴离子协同取代策略，通过F⁻、O²⁻、Br⁻对Li₂ZrCl₆进行掺杂，设计出Li₂ZrCl_4.4O_0.4Br_0.4F_0.4（LZOX）电解质。该材料在不使用任何负极中间层的情况下，与LiAl合金形成自钝化界面，实现了1500小时以上的稳定循环。基于LZOX的LiCoO₂全固态电池在0.5C倍率下循环200次容量保持率达81%，2C倍率下循环600次仍保持80%容量，性能显著优于未改性电解质。研究进一步结合化学信息机器学习，从20个物化特征中解析出关键描述符，揭示了阴离子电负性与界面稳定性、阳离子极化率与离子电导率之间的内在关联，为高性能电解质的理性设计提供了理论依据与数据支撑。

其成果以题为“Deciphering Key Features Determining Electrochemical Stability and Conductivity of Halide Solid-State Electrolytes”在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表。

文章要点

一、提出多阴离子协同取代策略，在维持晶体结构的同时引入晶格畸变与化学无序，将离子电导率提升至1.30 mS cm⁻¹，为基体材料的3倍以上。

二、LZOX电解质与LiAl合金原位形成富含LiF、Li₂O、Al₂O₃等的多功能钝化界面层，有效抑制持续分解，实现1500小时以上的对称电池稳定循环。

三、结合机器学习揭示关键描述符：阴离子电负性是界面稳定性的主导因素，阳离子极化率与构型熵协同调控离子电导率，为高通量筛选与理性设计电解质提供新范式。

文章链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202524886

第一作者简介

侯尉琪，天津大学化工学院2023级硕士生，导师为杨春鹏教授，本科毕业于天津大学。主要从事固态电解质与全固态电池相关研究。

李德元，天津大学化工学院2022级博士研究生，导师为杨春鹏教授。以第一作者发表了Angew. Chem., Adv. Energy. Mater., Adv. Funct. Mater. 与Small多篇论文。目前致力于新型卤化物固态电解质及全固态电池的研究，旨在开发新型高性能卤化物固态电解质，构建高比能长寿命全固态电池。

2025.10.20