研究背景

固体聚合物电解质（SPEs）因其良好的加工性能和安全性，成为固态锂金属电池领域极具前景的候选材料。在众多SPEs中，聚偏氟乙烯（PVDF）的聚合物电解质凭借高离子电导率和优异的相容性脱颖而出。PVDF基电解质的离子传输依赖内部残留的溶剂形成的“Li⁺-溶剂”形成的溶剂化结构，但常规的溶剂（如DMF，DMSO）存在对与金属不稳定的问题。此外溶剂与PVDF基电解质的强相互作用导致聚合物呈现微观颗粒状多孔结构且溶剂优先吸附在聚合物颗粒表面，导致有限的机械强度及不均匀不连续的离子传输，引发有害的锂枝晶生长和电池性能快速衰减。因此，提升PVDF聚合物的致密化程度是有效的策略之一，然而目前的改性策略普遍存在致密化程度不足及电化学性能较差的问题。

文章介绍

近日，课题组在Adv. Energy. Mater.上发表题为“A Dense Fluorinated Composite Polymer Electrolyte Featuring Fluoride-Rich Interface for Long-Life Lithium Batteries”的研究论文。通过对PVDF-HFP电解质的结构致密化设计及全氟组分的优化实现了离子电导率-机械强度及界面稳定性的协同提升。该电解质实现了室温下8.6×10⁻⁴ S cm⁻¹的离子电导率。电池循环测试中，组装的Li||Li对称电池实现了0.5 mA cm⁻²/0.5 mA cm⁻²下稳定循环超4500 h；组装的Li||NCM523在0.5 C/2 C下循环1000圈容量保持率为83.2%/84.5%。

文章要点

1.通过引入与PVDF-HFP高兼容性的聚甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFMA）构建了具有致密微观建构的复合电解质，促进了电解质机械强度的显著提升。

2.强极性的PTFMA可以有效的调整PVDF-HFP的构型（α-β）及内部溶剂配位生成更多AGG溶剂化结构，促进电解质离子电导率及锂离子迁移数的提升。

3.电解质全组分氟化的设计有利于衍生富LiF的固态电解质界面层（SEI），显著提升了电池的循环稳定性及寿命。

文章链接

https://doi.org/10.1002/aenm.70930

第一作者简介

刘思思，天津大学化工学院2023级博士研究生，导师为杨春鹏教授。以第一作者发表了Angew. Chem., Adv. Energy Mater. 多篇论文。目前致力于新型聚合物电解质的研究。

2026-04-14